Избранный в 1795 году членом Директории в революционной Франции, Карно вместе с Бонапартом выработал план похода в Италию. С апреля по июль 1796 года и с мая по август 1797 года Карно был президентом Директории. Происшедшие между членами последней несогласия вызвали со стороны Барраса, Ревбеля и Ларевельера-Лепо решение подвергнуть Карно и пятого члена Директории, Бартелеми, задержанию и изгнанию по обвинению в роялизме (переворот 18 фрюктидора, 4 сентября 1797). Вовремя предупрежденный, Карно бежал в Швейцарию, откуда перебрался в Южную Германию.

Как учёный, Карно в основном занимался математическим анализом и геометрией. Ещё будучи членом Директории, он издал (1797) свои «Размышления о метафизике исчисления бесконечно малых», переведённые на английский и немецкий языки. Начиная с 1801 года, Карно написал ряд ценных монографий и мемуаров, представленных институту, в основании которого (1795) он принимал деятельное участие. Важнейшие из них (также переведены на иностранные языки): «О соотношении геометрических фигур» (1801); «Геометрия положения» (1803). В 1810 году Карно издал составленный им по поручению Наполеона «Трактат о защите крепостей», переведенное почти на все европейские языки (выдержки были переведены на русский язык генералом Н. А. Зварковским). Углублённо он занимался вопросом надобности комплексных чисел и разбором различных способов обоснования анализа, выступал с критикой теории аналитических функций Жозефа Луи Лагранжа, что стало одной из предпосылок реформы анализа в начале XIX века. Стал предшественником Жана-Виктора Понселе в вопросах проективной геометрии.